金剛石核在襯底上的均勻性對 CVD 金剛石的質(zhì)量和性能有著至關(guān)重要的作用，但目前在評價顆粒分布均勻性上缺乏可靠的量化指標。
近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)紅外薄膜與晶體團隊開發(fā)出一種新算法，運用 Kullback-Leibler (K-L) 散度來實現(xiàn)對 CVD 金剛石成核均勻性的定量評估，有效解決了傳統(tǒng)指標存在的問題，如形核密度過于側(cè)重整體而忽視局部細節(jié)、方差易受異常值干擾等。該成果以Quantitative Analysis of the Uniformity of CVD Diamond Nucleation via Kullback-Leibler Divergence為題發(fā)表在金剛石領(lǐng)域知名期刊《Diamond & Related Materials》上（第一作者為博士研究生鄭康），并被選為第156卷封面
研究團隊通過對五組金剛石核分布各異的硅襯底進行對比，并采用改變分區(qū)大小的方式對新算法進行了全面評估。結(jié)果顯示，該算法的量化結(jié)果與當前及以往的實驗現(xiàn)象完美契合，且與主流理論框架保持一致，在評估金剛石形核均勻性方面展現(xiàn)出了更優(yōu)的信效度和魯棒性。雖然該算法在文中主要應(yīng)用于 CVD 金剛石形核研究領(lǐng)域，但憑借其出色的適應(yīng)性和可遷移性，其價值遠不止于此。對于納米材料、生物醫(yī)學(xué)以及食品工程等諸多需要精準粒子分布分析的科學(xué)領(lǐng)域來說，這一算法提供了一種極具參考價值的新方法和新思路。
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造成顆粒分布定量分析困難的主要原因在于缺乏能夠直接對空間分布進行分析的數(shù)學(xué)模型。不過，對于概率分布的定量分析，我們已擁有充足的數(shù)學(xué)工具。若能將顆粒的空間分布轉(zhuǎn)化為概率分布，便有望建立起一套可靠的、用于定量分析顆粒分布均勻性的量化算法。
在數(shù)學(xué)與信息科學(xué)領(lǐng)域，K-L 散度（相對熵）常被用于衡量兩個概率分布之間的差異。隨著計算機技術(shù)的不斷進步，K-L 散度已在機器學(xué)習(xí)、自然語言處理、推薦系統(tǒng)以及圖像處理等多個領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用，成為比較和優(yōu)化分布的一種強大工具，是當今信息化時代眾多底層算法之一。因此，建立一套基于 K-L 散度的用于定量分析 CVD 金剛石形核均勻性的算法，具備堅實的理論基礎(chǔ)和豐富的實踐依據(jù)。
圖文解析
實驗設(shè)計
為了對比各量化算法的量化效果，制備了5組不同預(yù)處理的硅襯底，在同一CVD金剛石工藝條件下，5組樣品上金剛石核的分布會有顯著的差異。硅襯底的各種表面處理方式如表1所示。需要說明的是，除了3#樣品，其它的樣品在CVD過程中的沉積面均為拋光面。
表1 各組樣品的預(yù)處理方式
在這5組襯底上，金剛石核分布的均勻性是已知的，針對這5種硅襯底的預(yù)處理方式已經(jīng)進行過大量的實驗和理論研究，金剛石在這5組襯底上的形核均勻性由好到差分別是1#>2#>4#>5#>3#。
量化算法的開發(fā)
圖1 圖像處理流程
圖2 點圖再分割示意圖
式(1)為基于K-L散度的量化公式，具體推導(dǎo)過程參見論文原文：
量化統(tǒng)計結(jié)果及分析
圖 3 展現(xiàn)了各組樣品的量化統(tǒng)計情況，運用基于 K - L 散度的量化算法，能夠有效地將各組樣品區(qū)分開來，且量化所得結(jié)果與實驗觀察到的現(xiàn)象以及理論預(yù)測相契合。形核密度在辨別 1 號、3 號和 5 號樣品時表現(xiàn)出較高的準確性，但對于 2 號和 4 號樣品的區(qū)分則不夠明顯。從理論預(yù)測和實驗現(xiàn)象角度分析，2 號樣品上金剛石核的均勻性相較于 4 號樣品更為優(yōu)異，這一點在圖 4 的對比中也得到了直觀體現(xiàn)，4 號樣品上的金剛石核出現(xiàn)了明顯的團聚現(xiàn)象（圖中用黃色虛線圈出）。
圖3 各組樣品的量化統(tǒng)計結(jié)果
圖4 硅襯底表面在各處理步驟時的狀態(tài)（AFM圖像捕獲于CVD沉積之前）
分區(qū)大小對于量化算法的影響
圖 5 描繪了當分區(qū)大小發(fā)生改變時，各量化算法所呈現(xiàn)出的計算結(jié)果，這在很大程度上能夠反映出量化算法的信度情況。從圖中進行觀察可以發(fā)現(xiàn)，各個量化算法的結(jié)果都會隨著區(qū)塊大小的變化而出現(xiàn)相應(yīng)變化，一直以來被廣泛運用且常用于絕對意義上對比的形核密度也不例外，其會出現(xiàn)較大幅度的振蕩現(xiàn)象。然而，這并不意味著我們對 CVD 金剛石形核均勻性進行量化評價毫無意義。相反，這恰恰再次警示我們，在對 CVD 金剛石形核均勻性進行評價時，長期以來僅采用形核密度這一個單一量化指標，并將其當作絕對數(shù)值的做法是存在很大偏頗的。
進一步地，通過對比圖 5（a）和圖 5（b）可以看出，當所選定的區(qū)塊大小達到足夠大的程度時，K - L 散度反而可能具有更絕對的意義。并且從相對性角度來看，K - L 散度同樣表現(xiàn)出色，在所有的區(qū)間范圍內(nèi)，它都能很好地保持區(qū)分度，展現(xiàn)出其在量化評價中的優(yōu)勢。
圖5 區(qū)塊大小對各量化指標的影響
可見，使用K-L散度作為量化指標能克服因選區(qū)帶來的偶然誤差，最終給出一致的評價，即該量化方法具備很好的信度。并且，在區(qū)塊大小足夠大的情況下K-L散度可能比形核密度更具有絕對意義。
總結(jié)與展望
作者介紹
鄭康
鄭康，哈爾濱工業(yè)大學(xué)航天學(xué)院2023級博士研究生，主要從事?lián)脚鸾饎偸L及其電化學(xué)應(yīng)用研究。
劉康
劉康，哈爾濱工業(yè)大學(xué)研究員、博士生導(dǎo)師，主持國自然青年基金、面上基金、國家部委重點基礎(chǔ)研究課題等項目，并承擔(dān)國家重點研發(fā)計劃關(guān)鍵航天技術(shù)攻關(guān)任務(wù)。在AM、AFM等期刊發(fā)表SCI論文60余篇。獲國家技術(shù)發(fā)明二等獎、黑龍江省科學(xué)技術(shù)發(fā)明一等獎、中國專利獎金獎及黑龍江省專利金獎各1項。
來源：紅外薄膜與晶體
鏈接： DOI: 10.1016/j.diamond.2025.112395.
