所有作者: Chuan F.C. Chang, Joseph E. Dill, Zexuan Zhang, Jie-Cheng Chen, Naomi Pieczulewski, Samuel J. Bader, Oscar E. Ayala Valenzuela, Scott A. Crooker, Fedor F. Balakirev, Ross D. McDonald, Jimy Encomendero, David A. Muller, Feliciano Giustino, Debdeep Jena, Huili Grace Xing.通訊作者:Chuan F.C. Chang, Debdeep Jena, Huili Grace Xing.作者單位:美國康奈爾大學(xué)(物理系、應(yīng)用與工程物理系、電氣與計算機工程系、材料科學(xué)與工程系、卡夫里納米科學(xué)研究所)美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校(物理系、奧登計算工程與科學(xué)研究所)
氮化鎵是固態(tài)照明、射頻與功率電子的核心材料。然而,受限于低效的空穴摻雜和低空穴遷移率,p型氮化鎵中的量子振蕩一直未被觀測到,這限制了對價帶和空穴輸運的深入研究。盡管基于極化誘導(dǎo)二維電子氣的氮化鎵高電子遷移率晶體管已廣泛應(yīng)用,但其對應(yīng)的二維空穴氣直到2019年才被發(fā)現(xiàn),且由于空穴遷移率低、實驗上難以探測,其基礎(chǔ)物性研究遠滯后于電子體系。觀測量子振蕩需要高遷移率載流子、可工作在低溫的歐姆接觸,且量子遷移率需滿足條件(在25 T磁場下需> 400 cm2V?1s?1),這對于p型氮化鎵是巨大挑戰(zhàn)。核心挑戰(zhàn)在于如何克服p型氮化鎵中空穴遷移率低、鎂摻雜載流子低溫凍結(jié)、與深價帶形成歐姆接觸困難等一系列難題,制備出具有足夠高量子遷移率的二維空穴氣,從而首次實現(xiàn)對其量子振蕩的觀測,并借此直接探測氮化鎵的價帶特性(如有效質(zhì)量、散射時間)。
本研究在極化誘導(dǎo)的氮化鎵/氮化鋁界面二維空穴氣中,首次在氮化鎵中觀測到高遷移率空穴及其舒布尼科夫-德哈斯量子振蕩,成功區(qū)分了輕空穴與重空穴的輸運,并直接測量了其有效質(zhì)量,為空穴輸運工程和低溫氮化鎵互補金屬氧化物半導(dǎo)體技術(shù)發(fā)展提供了關(guān)鍵見解。
材料生長:采用等離子體輔助分子束外延在單晶AlN襯底上生長GaN/AlN異質(zhì)結(jié)。使用了原位清潔、雜質(zhì)阻擋層(Al?.??Ga?.??N)和優(yōu)化的異質(zhì)結(jié)生長技術(shù)。
器件制備:通過光刻和電感耦合等離子體刻蝕定義霍爾巴結(jié)構(gòu),蒸發(fā)Ni/Au并退火形成歐姆接觸。低溫穩(wěn)態(tài)測量:在綜合物性測量系統(tǒng)中進行-9 T至9 T的磁場掃描,測量縱向和霍爾電阻,用于雙通道擬合。脈沖高場測量:在洛斯阿拉莫斯國家實驗室的75 T雙工脈沖磁體中進行,最高場72 T,最低溫1.8 K,使用鎖相放大器技術(shù)測量縱向電阻。k·p 模擬:結(jié)合薛定諤-泊松方程自洽求解,模擬量子阱中的能帶和子帶結(jié)構(gòu)。第一性原理計算:采用GW方法計算應(yīng)變體材料氮化鎵的準粒子能帶結(jié)構(gòu)。數(shù)據(jù)分析:采用多項式擬合扣除磁阻背景,快速傅里葉變換提取振蕩頻率,利用Lifshitz-Kosevich公式擬合振幅的溫度和磁場依賴性以提取有效質(zhì)量和量子遷移率。
高質(zhì)量異質(zhì)結(jié)生長與極化誘導(dǎo)二維空穴氣:采用分子束外延在單晶氮化鋁襯底上生長了GaN/AlN異質(zhì)結(jié),利用界面處的極化不連續(xù)性產(chǎn)生固定的負電荷,從而靜電誘導(dǎo)出無需雜質(zhì)摻雜的二維空穴氣,避免了鎂摻雜導(dǎo)致的載流子低溫凍結(jié)。掃描透射電鏡顯示界面原子級陡峭。引入雜質(zhì)阻擋層抑制了n型雜質(zhì)補償,顯著提升了晶體質(zhì)量。
高遷移率空穴與雙通道輸運:電輸運測量表明,在2 K時,面電阻低至220 Ω/□,為迄今報道的III族氮化物中最低阻值的p型溝道。霍爾測量顯示,在低溫下霍爾電阻隨磁場呈非線性,揭示了輕空穴和重空穴的并行輸運。通過雙通道Drude模型擬合,在2 K下分別提取出輕空穴遷移率~2000 cm2V?1s?1、濃度~5×1012 cm?2,以及重空穴遷移率~400 cm2V?1s?1、濃度~5×1013 cm?2。輕空穴與重空穴的量子振蕩:在高達72 T的脈沖磁場下,縱向電阻中清晰地觀測到了舒布尼科夫-德哈斯振蕩。通過快速傅里葉變換和濾波分析,分離出兩組振蕩頻率:低頻分量(~166 T)對應(yīng)輕空穴,高頻分量(~795 T)對應(yīng)重空穴。由此提取的載流子面密度與霍爾測量結(jié)果一致,證實了兩種空穴的存在。有效質(zhì)量與量子散射時間的提取:通過分析振蕩振幅的溫度依賴性,首次通過量子振蕩直接測量了氮化鎵中空穴的回旋有效質(zhì)量:輕空穴為0.53 ± 0.01 m?,重空穴為1.96 ± 0.16 m?。輕空穴的有效質(zhì)量大于理論預(yù)測的帶邊值(~0.3 m?),且表現(xiàn)出隨磁場線性增加的異常行為(從32 T時的0.48 m?增至72 T時的0.69 m?)。通過丁格爾因子分析,得到輕空穴的量子遷移率約為382-413 cm2V?1s?1,量子散射時間~0.13 ps。理論與實驗對比:將實驗結(jié)果與k·p模型及第一性原理GW計算對比,發(fā)現(xiàn)重空穴質(zhì)量與理論吻合良好,而輕空穴的測量質(zhì)量顯著大于理論預(yù)測的帶邊質(zhì)量。理論計算表明,在費米面處,輕空穴與重空穴態(tài)發(fā)生混合,且非拋物性顯著,這可能是導(dǎo)致其有效質(zhì)量偏離帶邊值及出現(xiàn)磁場依賴性的原因之一。
圖1 | GaN/AlN異質(zhì)結(jié)中的極化誘導(dǎo)二維空穴氣。(a)通過分子束外延生長的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)示意圖。(b)環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡圖像,顯示尖銳的界面。(c)能帶圖,顯示由極化不連續(xù)性產(chǎn)生的三角形量子阱以及其中占據(jù)第一重空穴和輕空穴子帶的二維空穴氣。插圖:計算得到的子帶色散。(d)具有Mg摻雜GaN頂層的器件示意圖,用于改善歐姆接觸。(e)二維空穴氣的面電阻和表觀遷移率隨溫度的變化,與先前工作對比顯示顯著改善。(f)通過雙通道擬合提取的輕空穴和重空穴遷移率隨溫度的變化。插圖:2 K和300 K下測量的霍爾電阻,低溫非線性表明雙通道輸運。(g)扣除背景后的縱向電阻舒布尼科夫-德哈斯振蕩。箭頭指示低溫高場下出現(xiàn)的額外振蕩分量(重空穴)。插圖:用于輸運測量的霍爾巴結(jié)構(gòu)示意圖。圖2 | 輕空穴和重空穴的舒布尼科夫-德哈斯振蕩分析。(a)扣除背景后的振蕩信號,顯示為1/B的函數(shù)。黑色虛線為對輕空穴振蕩的單通道Lifshitz-Kosevich公式擬合。(b)輕空穴振蕩的快速傅里葉變換譜。(c)扣除輕空穴振蕩擬合后剩余的信號,主要包含重空穴振蕩。(d)重空穴振蕩的快速傅里葉變換譜。(e)從振蕩頻率提取的輕空穴(三角形)和重空穴(正方形)面密度,實線為不同溫度下的加權(quán)平均值。(f)輕空穴和重空穴快速傅里葉變換振幅的溫度依賴性(經(jīng)背景歸一化并相對于1.8 K的值進行歸一化)。實線為對Lifshitz-Kosevich公式熱阻尼項的擬合,得到標注的有效質(zhì)量值。圖3 | 理論計算的能帶色散、態(tài)密度和有效質(zhì)量。(a)通過k·p方法(實心圓)和GW方法(實線)計算的應(yīng)變體GaN的輕空穴和重空穴色散。(b)對應(yīng)的態(tài)密度。(c, d)從色散計算的回旋有效質(zhì)量。實驗測得的有效質(zhì)量(陰影條帶)顯示重空穴質(zhì)量與理論吻合,而輕空穴質(zhì)量更大。
圖4 | 輕空穴有效質(zhì)量的異常磁場依賴性。(a)在不同磁場區(qū)間對輕空穴振蕩進行單獨的Lifshitz-Kosevich公式擬合。(b)提取的輕空穴有效質(zhì)量隨磁場的線性增加。虛線為線性擬合,外推至零場時約為0.31 m?。(c)將所有數(shù)據(jù)點按擬合的比例因子α縮放后,作為χ的函數(shù)繪制,顯示所有數(shù)據(jù)均符合Lifshitz-Kosevich公式。
本研究通過材料生長創(chuàng)新,在GaN/AlN界面制備出高質(zhì)量、高遷移率的極化誘導(dǎo)二維空穴氣,首次在氮化鎵中觀測到空穴的量子振蕩,并成功區(qū)分了輕空穴和重空穴的輸運特性,直接測量了其有效質(zhì)量和量子散射時間。這項工作為空穴在氮化鎵中的輸運行為提供了首個直接的電學(xué)計量工具,揭示了其價帶特性,并為理解輕空穴有效質(zhì)量的磁場依賴性這一新現(xiàn)象奠定了基礎(chǔ)。所實現(xiàn)的高低溫空穴遷移率(輕空穴>2000 cm2V?1s?1)表明,當(dāng)前晶體質(zhì)量已足以支撐高速低溫氮化鎵互補金屬氧化物半導(dǎo)體技術(shù)的發(fā)展,為量子計算控制電子學(xué)等應(yīng)用提供了潛在路徑。未來,通過應(yīng)力工程調(diào)控空穴有效質(zhì)量,以及進一步降低空穴密度以探索量子霍爾態(tài),將是極具前景的研究方向。文獻鏈接:
https://doi.org/10.1038/s41928-026-01590-8來源:步捋時空
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