量子點憑借可調節能帶結構和優異的光吸收能力，被廣泛應用于太陽能電池、光催化、發光器件和傳感等領域。
然而，在光電轉換過程中，光生電子容易與空穴復合，導致能量損失，成為制約器件性能提升的關鍵因素。具有優異一維導電能力的單壁碳納米管（SWNTs）被認為是理想的電子傳輸通道，如何構建高效的量子點/碳納米管界面，成為近年來研究熱點。
近日，研究團隊以CdSe量子點和羧基功能化單壁碳納米管為模型體系，提出了一種無需分子連接劑的直接共價結合策略。研究人員利用超聲輔助配體交換，使CdSe量子點表面的油酸配體被碳納米管表面的羧基取代，在量子點表面形成穩定的Cd–O錨定結構，從而實現兩種材料之間的緊密連接。
圖1. (a) CdSe QD-SWNT納米復合材料的TEM 圖像, (b) CdSe 量子點錨定到單壁碳納米管表面的配體交換過程示意圖, (c) 純CdSe 量子點中Cd 的徑向結構分布函數, (d) CdSe-SWNT 復合材料中Cd 的徑向結構分布函數。
結構表征結果證實，該方法能夠將平均粒徑約3.05 nm的CdSe量子點均勻固定在單壁碳納米管表面。進一步的同步輻射EXAFS分析表明，復合后CdSe量子點的晶體結構保持穩定，而Cd–O配位明顯增強，證明界面形成了直接的化學鍵連接，而非傳統的物理吸附。
這種緊密耦合界面顯著改善了材料的光電性能。實驗發現，復合材料的紫外-可見吸收光譜明顯展寬，表明界面形成了新的電子態。與此同時，CdSe量子點原本較強的熒光在復合后被淬滅超過99%，說明光生電子能夠迅速轉移至碳納米管，而不是與空穴發生輻射復合。
超快瞬態吸收光譜進一步揭示了界面的載流子動力學。無論采用440 nm還是700 nm激光激發，復合體系均表現出與單獨碳納米管截然不同的光譜特征，原有漂白信號轉變為光誘導吸收信號，表明量子點與碳納米管之間發生了強界面耦合，并產生了全新的電子輸運機制。
理論計算進一步解釋了實驗結果。基于DFT-QM/MM模型及Ehrenfest量子動力學模擬，研究人員發現，當CdSe量子點通過氧橋直接連接到單壁碳納米管時，界面電子傳輸勢壘大幅降低，光激發產生的電子可在約500飛秒內完成從量子點向碳納米管的注入，與實驗結果高度一致，說明界面電荷分離幾乎在光激發后瞬間完成。
研究表明，這種CdSe量子點/單壁碳納米管復合材料并非簡單的納米材料疊加，而是形成了具有全新電子結構和超快電荷轉移動力學的強耦合雜化體系。該策略避免了傳統分子連接層帶來的傳輸距離和能壘限制，為高效率光電轉換、光催化以及新型量子器件界面的設計提供了新的技術思路。
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