近日，深圳研究生院新材料學院肖蔭果長聘副教授課題組在國際知名期刊Energy & Environmental Science（IF=32.4）上發表題為“Insights into the defect-driven heterogeneous structural evolution of Ni-rich layered cathode in lithium-ion batteries”的研究論文。這項工作揭示了鋰離子電池電極材料在首圈充放電循環過程中相結構的非均勻演變現象和機制，并充分展現了近年來國內外新興發展的中子散射與電子顯微技術在新能源材料研發領域的優勢和應用價值。
論文截圖
為提高電動汽車動力電池的能量密度和使用壽命，以高鎳層狀正極、硅基負極等為代表的高容量鋰離子電池電極材料正受到市場的密切關注。然而，這些材料在實際使用中存在的性能衰減等問題限制了相關儲能器件的應用。要想從根本上解決此類問題，首先需要深入了解并確定引發工況條件下電池性能異常的內在原因，因此，應進一步發展可在復雜環境下無損探測大尺寸、高載量全電池內部結構的新型先進表征技術，從而為制訂電池性能優化策略提供重要指導。
研究方案示意圖（圖源自Energy & Environmental Science, the Royal Society of Chemistry）
基于此，該研究采用原位工況中子衍射（operando neutron diffraction）和四維掃描透射電子顯微鏡（4D-STEM）兩種互補的先進表征手段，借助中子的強穿透性、對輕元素的敏感性，以及4D-STEM技術的相結構空間分辨能力，從全局與局域角度，對搭配了不同負極的鋰離子高鎳軟包全電池在首圈循環中的非均勻結構演變進行了細致追蹤和機制研究。研究結果清晰地揭示出高鎳層狀正極一次顆粒在充電初期受Li/Ni混排、微裂紋等微觀缺陷空間分布演化影響而發生的非均勻脫鋰過程。通過對各電池中正極首圈非均勻演變行為進行比較，研究者們還提出借助負極組分調節來優化全電池動力學過程，抑制正極側非均勻結構演變，進而保障電池穩定工作狀態的策略。該工作不僅提出了一種研究復雜全電池體系中動態結構演變過程的可行方案，還為進一步開發高容量、長壽命金屬離子儲能器件提供了重要的科學指導。n北京大學深圳研究生院新材料學院2024屆博士畢業生黃中垣為論文的第一作者，肖蔭果、德國于利希研究中心楊婷婷博士、南方科技大學創新創業學院王軍研究教授，以及英國劍橋大學王睿博士為該論文的共同通訊作者。該研究工作得到國家重點研發計劃“大科學裝置前沿研究”重點專項項目、國家自然科學基金面上項目和大科學裝置聯合基金項目、廣東省基礎與應用基礎研究基金、深圳市自然科學基金、廣東東莞松山湖大科學裝置開放課題，以及深圳市發改委支持的重大科技基礎設施項目的資助。
