硒化鉛膠體量子點(diǎn)（PbSe CQD）紅外探測(cè)器與成像器件的發(fā)展遠(yuǎn)落后于PbS體系，根本原因在于高質(zhì)量材料制備研究的滯后——尺寸分布與光學(xué)性質(zhì)的精確控制始終難以滿足實(shí)用化要求。PbSe膠體量子點(diǎn)的合成成熟度遠(yuǎn)不及其他已建立的量子點(diǎn)體系，前驅(qū)體反應(yīng)活性及其成核-生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的調(diào)控不足，嚴(yán)重限制了寬尺寸范圍內(nèi)高質(zhì)量PbSe膠體量子點(diǎn)的穩(wěn)定可控制備。更關(guān)鍵的是，以往研究多聚焦于合成階段本身，將材料質(zhì)量與探測(cè)器、成像性能直接關(guān)聯(lián)的系統(tǒng)性研究仍十分匱乏。
據(jù)麥姆斯咨詢報(bào)道，近日，北京理工大學(xué)唐鑫和胡慧成研究團(tuán)隊(duì)提出一種反應(yīng)活性工程合成策略，通過(guò)理性設(shè)計(jì)不同反應(yīng)活性的硒前驅(qū)體，從化學(xué)層面實(shí)現(xiàn)了PbSe膠體量子點(diǎn)成核與生長(zhǎng)過(guò)程的時(shí)間解耦，突破了長(zhǎng)期以來(lái)PbSe量子點(diǎn)尺寸分布寬、大尺寸均勻性差的技術(shù)瓶頸。基于該策略合成的PbSe膠體量子點(diǎn)粒徑在3.26~10.14 nm范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)，尺寸偏差始終低于5%，第一激子吸收峰覆蓋1100~2600 nm的超寬短波紅外波段。依托高質(zhì)量材料基礎(chǔ)，團(tuán)隊(duì)首次制備出分辨率達(dá)640×512像素的單片集成PbSe膠體量子點(diǎn)紅外成像陣列（讀出電路由中芯熱成提供），在擴(kuò)展短波紅外（eSWIR）波段約2000 nm處實(shí)現(xiàn)了1.2×1011 Jones的高比探測(cè)率，室溫下呈現(xiàn)清晰穩(wěn)定的成像效果，并展現(xiàn)出優(yōu)異的化學(xué)物質(zhì)鑒別能力。該工作為高性能PbSe膠體量子點(diǎn)的合成建立了行之有效的化學(xué)可編程路線，也為下一代室溫寬帶紅外探測(cè)與成像應(yīng)用開辟了新的材料平臺(tái)。研究成果以“Short-Wave Infrared Focal Plane Arrays Enabled by Reactivity-Engineered PbSe Quantum Dots”為題發(fā)表在Laser & Photonics Reviews期刊上。
反應(yīng)活性工程合成策略
經(jīng)典LaMer成核-生長(zhǎng)框架為理解PbSe膠體量子點(diǎn)的合成困境提供了清晰的物理圖像。研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)的反應(yīng)活性工程策略，核心在于通過(guò)硒前驅(qū)體反應(yīng)活性的理性控制，將成核與生長(zhǎng)在時(shí)間上解耦。結(jié)合逐滴進(jìn)料策略，低活性前驅(qū)體有效杜絕了二次成核，確保單體全部用于已形成晶核的外延與擴(kuò)散控制生長(zhǎng)。圖1展示了反應(yīng)活性工程合成策略。
圖1 反應(yīng)活性工程合成策略
研究人員對(duì)采用該反應(yīng)工程化生長(zhǎng)策略制備的PbSe膠體量子點(diǎn)進(jìn)行表征，相關(guān)結(jié)果如圖2所示。反應(yīng)活性工程策略實(shí)現(xiàn)了PbSe膠體量子點(diǎn)在3.26~10.14 nm全尺寸范圍內(nèi)的精確控制，尺寸偏差低于5%，光譜覆蓋1100~2600 nm超寬紅外波段，同時(shí)具備高結(jié)晶度與增強(qiáng)的環(huán)境穩(wěn)定性。
圖2 PbSe膠體量子點(diǎn)表征
PbSe膠體量子點(diǎn)光電探測(cè)器性能
高質(zhì)量PbSe膠體量子點(diǎn)經(jīng)四丁基碘化銨（TBAI）逐層配體交換后制備為導(dǎo)電薄膜，用于光電探測(cè)器器件制備。研究人員以第一激子峰約2000 nm的PbSe膠體量子點(diǎn)制備的光導(dǎo)型探測(cè)器，并對(duì)其光電性能進(jìn)行了表征，相關(guān)結(jié)果如圖3所示。
圖3 PbSe–TBAI薄膜及PbSe膠體量子點(diǎn)光電探測(cè)器的表征
隨后，研究團(tuán)隊(duì)利用不同尺寸的PbSe膠體量子點(diǎn)制備了光電探測(cè)器，并對(duì)其光電性能進(jìn)行了測(cè)試，相關(guān)結(jié)果如圖4所示。結(jié)果顯示，尺寸依賴性能研究進(jìn)一步揭示了帶隙調(diào)控對(duì)器件特性的系統(tǒng)影響。
圖4 PbSe膠體量子點(diǎn)光電探測(cè)器的光電性能
PbSe膠體量子點(diǎn)擴(kuò)展短波紅外焦平面陣列
依托高質(zhì)量PbSe膠體量子點(diǎn)材料與溶液可加工優(yōu)勢(shì)，研究團(tuán)隊(duì)將量子點(diǎn)單片集成于硅基讀出電路，首次實(shí)現(xiàn)了PbSe膠體量子點(diǎn)擴(kuò)展短波紅外成像陣列。成像陣列分辨率為640×512像素，像素間距15 μm，每個(gè)像素采用中心鋁電極加外圍共地金電極柵格的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，相關(guān)成像成果及化學(xué)鑒別如圖5所示。
圖5 PbSe膠體量子點(diǎn)成像陣列的架構(gòu)與性能
https://doi.org/10.1002/lpor.71459
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