PbSe量子點極易受環境氧化影響，引入高密度陷阱態，嚴重制約了其在紅外光電探測器中的實際性能。這些缺陷作為非輻射復合中心，降低載流子壽命與遷移率，阻礙光生載流子的有效收集，導致響應變差、暗電流升高。針對這一問題，研究人員嘗試了多種緩解策略：表面配體工程、原位陽離子交換、異質結構建等。外延生長穩定半導體殼層被認為是從本征層面提升PbSe量子點穩定性與光電性能的有效途徑。已發展的核殼架構包括PbSe/CdSe、PbSe/PbS、PbSe/SnSe、PbSe/SnS等多種體系。
據麥姆斯咨詢報道，近日，華中科技大學唐江研究團隊提出一種精確動力學控制的陽離子交換外延生長策略，成功合成高單分散性PbSe/PbS核殼量子點，破解了核殼結構中表面缺陷鈍化與載流子輸運效率之間的經典權衡難題。通過系統調控PbS殼層厚度，團隊揭示了鈍化效果與點間耦合的競爭關系，確定最優殼厚配置：1050 nm核/1650 nm核殼結構?；谠撟顑灹孔狱c的短波紅外光電探測器實現了零偏49%的外量子效率與2.37×1012 Jones的比探測率，暗電流降低約97%，線性動態范圍達91 dB。進一步將光譜響應拓展至擴展短波紅外波段（2.5 μm），并與硅基讀出電路單片集成，演示了高分辨率短波紅外成像。該工作為異質結構納米材料的高性能光電器件設計提供了普適性原則。研究成果以“Balancing Passivation and Charge Carrier Transport in Core/Shell Quantum Dots toward High-Responsive and Low-Dark Current Infrared Photodetectors”為題發表在Laser & Photonics Reviews期刊上。
單分散PbSe/PbS量子點的可控合成
基于對陽離子交換方法的前期研究，研究團隊提出了一種動態調控外延生長的優化策略，實現了高單分散PbSe/PbS核殼量子點的精確合成。合成路徑分為兩步：大尺寸CdSe量子點作為成核模板，經陽離子交換將Cd2?替換為Pb2?形成初始PbSe核；此后小尺寸CdSe量子點持續釋放Se2?離子，維持PbSe核的穩定生長與尺寸可調擴展。在均勻PbSe核基礎上，團隊進一步引入硫源精確動力學控制策略，實現高質量PbS殼層的均勻包覆——以小尺寸ZnS量子點為硫源，以極慢速率持續滴加反應體系。該策略有效抑制了硫前驅體的自發成核，使PbS優先在PbSe核表面外延生長，突破了傳統方法在殼厚與尺寸均勻性上的限制，可合成更大尺寸、更厚殼層的核殼量子點。
圖1 高質量單分散PbSe/PbS核殼量子點的合成與結構表征
通過調控PbS殼層厚度實現PbSe/PbS量子點物理性質的調控
為系統理解PbS殼層對PbSe/PbS量子點性能的調控機制，團隊合成了六種不同殼厚的核殼量子點——通過調節PbSe核尺寸（第一激子峰從940 nm紅移至1500 nm），再外延生長PbS殼層至統一的約1650 nm激子峰位。圖2展示了PbS殼層厚度對載流子動力學及輸運特性的影響
圖2 PbS殼層厚度對載流子動力學及輸運特性的影響
基于最優殼厚的1050/1650 nm PbSe/PbS核殼量子點，研究團隊開展了系統的表征以闡明光電性能增強的底層機制，相關測試結果如圖3所示。
圖3 PbSe與PbSe/PbS核殼結構量子點的缺陷分析與綜合表征
基于核殼結構量子點的器件性能
研究團隊采用ITO/ZnO/鹵化物量子點/PbS-EDT/Au的光電二極管結構，驗證了PbSe/PbS量子點的實際器件性能，相關結果如圖4和圖5所示。結果表明，盡管PbS外殼會對載流子遷移率產生輕微影響，但并不會阻礙光生載流子的快速提取與輸運。器件仍可實現高效的載流子收集，保障該探測器擁有優異的動態響應性能。
圖4 PbSe/PbS量子點光電探測器的器件結構與載流子動力學
圖5 PbSe與PbSe/PbS量子點光電探測器的關鍵性能指標
擴展短波紅外與高分辨率成像應用
為展示核殼架構的普適性，研究團隊進一步將光譜響應拓展至擴展短波紅外區域。將第一激子吸收峰位于2400 nm的大尺寸PbSe/PbS量子點應用于相似器件結構。該波長接近短波紅外大氣窗口上限，材料合成與表面鈍化均面臨更大挑戰。但無需額外工藝優化，核殼架構依然保持了穩健性能。相關器件性能及成像結果如圖6所示。
圖6 PbSe/PbS量子點器件的拓展短波紅外光電探測與成像性能
https://doi.org/10.1002/lpor.71591
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