
全固態鋰硫電池兼具高理論能量密度和本征安全優勢,被視為極具潛力的下一代儲能技術。然而,其在實際運行中往往需要施加數十甚至數百兆帕的外部壓力,以緩解電極體積變化引發的界面失配、接觸損失和機械化學失效。這種對高壓力的依賴,不僅增加了工程實現難度,也限制了全固態鋰硫電池的規模化應用。

寧波東方理工大學講席教授、中國工程院外籍院士孫學良與寧波東方理工大學助理教授王長虹團隊提出一種“應變協同”策略,通過協調正負極在循環過程中的相反體積變化,顯著降低全固態鋰硫電池對高外部壓力的依賴,為兼具高能量密度、高安全性與長壽命的下一代固態電池提供了新思路。近日,相關研究成果發表于國際權威期刊《自然-通訊》(Nature Communications)。
核心創新點
應變協同設計:構建準零應變全固態鋰硫體系
研究團隊以高容量FeS?正極和預鋰化Si負極為代表體系,通過調控Li/Si比形成Li?Si,使FeS?在放電過程中的膨脹與Li?Si的收縮相互補償,在充電過程中則呈現相反的協同變化。與傳統Li||FeS?體系約 -17.2%的總體體積變化相比,Li?Si||FeS?體系將體積變化優化至約 +2.6%,從源頭上緩解了固-固界面應力積累。
機制驗證充分:電極總應力變化降低80%
通過原位應力測試、原位光學顯微、X射線計算機斷層掃描及原位阻抗分析,研究團隊系統證實了該設計的機制有效性。結果顯示,Li?Si||FeS?電池的總應力變化較未協同體系降低約80%,循環過程中的總厚度變化僅約1.4μm,界面接觸更加穩定,鋰離子傳輸動力學顯著改善。
低外壓下性能突出:15 MPa實現穩定運行
在僅15 MPa的低外部壓力下,該體系在室溫0.1 C條件下初始放電容量達到740.0 mAh g?1;在55°C條件下,放電容量進一步提升至868.4 mAh g?1。采用相同設計的全固態軟包電池在15 MPa下實現615.8 mAh g?1的放電容量,并在1 C條件下穩定循環超過500次,驗證了其面向實際應用的潛力。
長循環與高載量兼具:4500次到140000次循環
在100 MPa條件下,Li?Si||FeS?電池在1 C和15 C條件下分別實現約4500次和140000次超長循環;在40 C高倍率下仍保持73.8 mAh g?1的放電容量。與此同時,高載量電池在100次循環中實現21.7 mAh cm?2的超高面容量,展示了該體系在長壽命、高倍率和高能量輸出方面的綜合優勢。
該研究的核心價值在于提出了一條面向低外壓全固態電池的新型結構設計路線:不是單純依賴更高堆疊壓力維持界面穩定,而是通過正負極體積變化的“自補償”來主動調控電池內部應力。研究還結合商業微米級FeS?正極和低成本Li?Si負極,兼顧了性能與經濟性。該成果為全固態鋰硫電池在大規模儲能、高安全動力電池等方向的應用,提供了重要理論依據與技術支撐。
