近日，北京理工大學前沿交叉科學院陳亞彬教授、畢天格助理教授與爆炸科學與安全防護全國重點實驗室張建國教授團隊開展緊密合作，在亞穩態六方金剛石/氮化硼共價異質結的高溫高壓可控構筑方面取得重要研究進展，相關研究成果以“Controlled Synthesis and Interfacial Bonding of Hexagonal Diamond/Wurtzite Boron Nitride Covalent Heterostructures”為題發表在國際知名學術期刊《Advanced Materials》上，論文第一作者為北京理工大學化學與化工學院碩士畢業生白露。
通過在不同功能材料之間構筑化學界面，異質結可突破單一材料本征性能的限制。金剛石與氮化硼均為典型的輕元素超寬禁帶材料，并分別具有立方（CD，cBN）和六方（HD，wBN）相結構。其中，HD和wBN均屬于難以在常壓下穩定獲得的亞穩sp3相，將二者同步穩定并構筑原子級共價界面一直面臨顯著挑戰。此前，相關研究主要集中于CD/cBN體系，而HD/wBN異質結構的可控合成條件、界面原子結構及化學成鍵機制仍缺乏系統認識。
針對上述問題，研究團隊提出了“預組裝范德華界面—高溫高壓協同相變—原位形成共價界面”的制備策略。如圖1所示，研究團隊將HG/hBN異質結構置于激光加熱金剛石對頂砧中，通過高壓壓縮和激光加熱，使碳層與氮化硼層同步發生由sp2結構向sp3結構的轉變。在25.2 GPa和1773 K條件下處理后，樣品原始異質結構的整體形貌在卸壓過程中得到較好保留，厚度明顯減小。拉曼光譜結果進一步顯示，高溫高壓處理后石墨的G峰消失，并出現六方金剛石的特征振動峰；與此同時，氮化硼區域出現纖鋅礦氮化硼的特征振動模式。HD/wBN重疊區域的拉曼光譜同時包含HD和wBN的特征信號，證實原始HG/hBN異質結已協同轉化為HD/wBN異質結。
圖1. HG/hBN范德華異質結構在高溫高壓下協同轉變為HD/wBN共價異質結構的制備流程及代表性表征
研究團隊進一步將研究重點轉向HD/wBN異質界面的原子結構和化學成鍵方式。如圖2所示，HD與wBN之間形成了連續、清晰的異質界面。界面兩側的晶體結構在較大范圍內保持連續，未觀察到周期性分布的失配位錯。HD的（100）晶面與wBN的（002）晶面相互平行，HD/wBN異質界面上同時存在C-B鍵和C-N鍵。wBN內部存在反演疇界，該結構缺陷能夠 改變局部B、N原子的排列順序及晶體極性，從而使碳原子在不同界面區域分別與B原子或N原子相連接。不同于部分傳統CD/cBN異質界面主要由單一類型化學鍵主導，HD/wBN界面具有C-B/C-N混合成鍵特征，形成了更加豐富的局部化學環境，為進一步調控界面電子結構和聲子耦合提供了新的結構基礎。
圖2 HD/wBN異質界面的原子結構、晶體取向及C-B、C-N兩類界面共價鍵
為明確不同金剛石/氮化硼共價異質結構的形成規律，研究團隊進一步統計了多個樣品的壓力、溫度和相組成，繪制了系統的壓力-溫度相圖，如圖3所示。結果表明，HD/wBN異質結構主要形成于高壓、相對較低溫度的受限區域；HD/cBN異質結構對應中間溫度窗口；CD/cBN異質結構則需要更高溫度。由于立方金剛石與纖鋅礦氮化硼所需的相變溫區缺乏有效重疊，實驗中未獲得CD/wBN異質結構。該結果建立了通過調控壓力和溫度選擇性構筑不同金剛石/氮化硼共價異質結的實驗路線。
圖3 不同金剛石/氮化硼共價異質結構的結構類型及壓力-溫度合成區間
該研究成果不僅建立了將預組裝范德華界面轉化為原子級共價界面的實驗框架，也為其他亞穩態共價異質結構的設計與制備提供了新的研究思路。
該工作得到了國家自然科學基金等項目的資助，并獲得日本國立材料科學研究所等合作單位的技術支持。
論文詳情：L. Bai, J. Li, J. Ming, et al. “ Controlled Synthesis and Interfacial Bonding of Hexagonal Diamond/Wurtzite Boron Nitride Covalent Heterostructures.” Advanced Materials (2026): e74216.
來源：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.74216
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