01研究背景 高性能、高功率電子器件持續小型化與高集成,使封裝材料的散熱能力成為壽命與可靠性的關鍵限制。金剛石增強鋁基復合材料因低密度、高熱導率、可調熱膨脹系數而被認為是下一代電子封裝的潛力材料;但常規滲透法制備時,金剛石/Al 界面容易生成 Al4C3,該相在潮濕環境下易水解,導致熱導率與穩定性顯著劣化。 現有的界面調控思路(如在金剛石表面引入能形成碳化物的元素涂層 Ti/W/Zr 等)雖能抑制 Al4C3,但往往帶來鋁基體中金屬間化合物生成、聲子失配加劇等問題,使復合材料熱導率仍顯著低于理論值。為此,本文選擇 SiC 作為更匹配金剛石聲子輸運的界面相:SiC 本征熱導率較高,理論上能降低聲子失配并抑制 Al4C3。然而傳統 CVD 制備 SiC 薄膜可能存在與金剛石結合弱、厚度難控等限制。因此本文聚焦的問題是:能否在金剛石顆粒表面制備“均勻、納米級、與金剛石強結合”的 SiC 涂層,并在滲透制備 diamond/Al 復合材料時同時實現高熱導與高界面穩定性?作者提出用“磁控濺射沉積 Si 預置層 + 真空高溫退火碳化生成 SiC”的路線,并系統研究預置層相變、界面產物演化與熱導率提升機制。 02研究總結 當退火溫度從 750 ℃ 升高到 1300 ℃ 時,Si 預置層的相變為:非晶 Si → 晶態 Si → 晶態 Si + SiC → SiC。 Si 預置層的相變顯著影響 diamond/Al 復合材料的界面冶金產物與熱導率。非晶 Si 與晶態 Si 預置層在滲透過程中均會被鋁熔體沖刷掉,對應界面結構為 diamond-Al4C3-Al(with low content of Si)。當引入 SiC 層后,界面處 Al4C3 含量大幅降低,對應界面結構為 diamond-SiC-Al4C3(low content, dispersed)-Al;熱導率最高可達 723 W·m?1·K?1。 在具有 diamond-SiC-Al4C3(low content, dispersed)-Al 界面的 diamond/Al 復合材料中,構建了由 SiC/Al、SiC/Al4C3 與 SiC/diamond 界面組成的串聯/并聯混合結構,從而顯著增強熱導率。此外,均勻的 SiC 層在 diamond 與 Al 的界面傳熱中起到橋接作用,導致 diamond/Al 界面的聲子失配降低,并提高了 diamond/Al 復合材料中熱載流子的透射效率。 03圖文解析 圖1. 通過磁控濺射制備 Si 涂層金剛石顆粒增強鋁基復合材料的流程示意圖 圖2.(a)磁控濺射 30 min 制備的 Si 預置層的 SEM 圖像,(b、c)對應的元素分布圖,(d)XRD 譜圖;(e、f)磁控濺射 90 min 制備的 Si 預置層表面 SEM 圖像;(g)磁控濺射 90 min 制備的 Si 預置層截面 SEM 圖像;(h)磁控濺射 90 min 制備的 Si 預置層截面示意圖;(i)不同退火條件下 Si 涂層金剛石的 XRD 譜圖,(j)對應的 Raman 光譜 圖3. Si 涂層金剛石顆粒在(a)900 ℃ 退火 2 h、(b)1200 ℃ 退火 2 h 和(c)1300 ℃ 退火 3 h 后的 SEM 圖像。這里,(a1、b1、c1、d1)指(100)晶面,而(a2、b2、c2、d2)指(111)晶面 圖4. 使用 Si 涂層金剛石顆粒制備的 diamond/Al 復合材料的截面 SEM 圖像:(a)退火前,(b)1100 ℃ 退火 2 h 后,(c)1300 ℃ 退火 2 h 后,(d)1300 ℃ 退火 3 h 后。使用 Si 涂層金剛石顆粒制備的 diamond/Al 復合材料拋光界面的 SEM 圖像:(e)退火前,(f)1100 ℃ 退火 2 h 后,(g)1300 ℃ 退火 2 h 后,(h)1300 ℃ 退火 3 h 后 圖5. 使用 Si 涂層金剛石顆粒制備的 diamond/Al 復合材料的 XRD 譜圖:(a)退火前,(b)1100 ℃ 退火 2 h 后,(c)1300 ℃ 退火 2 h 后,(d)1300 ℃ 退火 3 h 后 圖6. 使用 Si 涂層金剛石顆粒制備的 diamond/Al 復合材料在(a-a3)1100 ℃ 退火 2 h 和(b-b3)1300 ℃ 退火 3 h 后的元素分布結果。(c-c3)為(b-b3)所示樣品中白色顆粒的元素分布結果 圖7. 具有不同界面結構的 diamond/Al 復合材料的熱導率 圖8. Stage I 與 Stage II 中 diamond/Al 復合材料的界面結構及界面熱阻模型 表1. 界面熱導率計算中涉及的參數 圖9. 分別為 diamond-Al4C3-Al 界面、diamond-Al4C3(dispersed)-Al 界面以及 diamond-SiC-Al4C3(low content, dispersed)-Al 界面的聲子透射