低損耗薄膜鈮酸鋰光集成器件的研究進展

近年來，得益于薄膜鈮酸鋰晶圓離子切片技術和低損耗微納刻蝕工藝的飛速發展，薄膜鈮酸鋰光集成器件的性能越來越高，功能性器件越來越豐富，且朝著大規模光子集成的方向迅速發展，為高速信息處理、精密測量、量子信息、人工智能等重要應用提供了全新的發展動力。

近日，中國科學院上海光學精密機械研究所林錦添研究員與華東師范大學程亞研究員的聯合團隊在《人工晶體學報》2024年第3期“鈮酸鋰集成光子學”專欄發表了題為《低損耗薄膜鈮酸鋰光集成器件的研究進展》的綜述論文，對鈮酸鋰晶體發展歷史、薄膜鈮酸鋰離子切片技術發展歷程、極低損耗微納刻蝕技術演化進程，以及高性能的薄膜鈮酸鋰光集成器件進展進行系統性梳理和總結，并展望了未來的發展趨勢。

論文題錄●●

//章節結構

0　引言

1　單晶薄膜鈮酸鋰晶圓制備的發展歷程

1.1　體塊鈮酸鋰晶體及光學研究

1.2　薄膜鈮酸鋰的制備

2　高質量的薄膜鈮酸鋰微納刻蝕技術的發展歷程

3　高性能的片上光集成結構和器件

3.1　基礎光結構單元

3.2　若干重要光集成器件的最新進展

　3.2.1　非線性頻率轉換

　3.2.2　片上光頻梳

　3.2.3　高速電光調制器

　3.2.4　波分/模分復用器

　3.2.5　片上相干光源

4　結語與展望

//文章導讀

1　單晶薄膜鈮酸鋰晶圓制備的發展歷程

單晶薄膜鈮酸鋰晶圓的制備經歷了體塊鈮酸鋰晶體到薄膜鈮酸鋰的演變。體塊鈮酸鋰晶體研究始于1928年，并于1937年通過實驗成功合成。我國南京大學馮端先生、閔乃本先生在20世紀70年代就開始了鈮酸鋰晶體生長、晶體缺陷以及物性的研究，通過在晶體生長過程調控摻雜和偏心旋轉，于1980年首次生長出周期極化鈮酸鋰晶體，驗證了準相位匹配技術。同年，南開大學和西南技術物理所合作，首次揭示了通過高摻鎂(>4.6%)可以顯著提升鈮酸鋰晶體的抗損傷閾值。南開大學許京軍教授等后續開展了系列的弱光非線性光學研究，在紫外光折變、全息光存儲、光折變波導和孤子取得突破性成果。2014年，南京大學祝世寧先生等首次報道了集成了光子對產生、操控、調制等功能的高性能鈮酸鋰光量子集成芯片。

基于體塊晶體的弱束縛光波導因存在光場束縛能力弱、波導拐彎半徑大(~厘米級)等關鍵問題，難以勝任高密度光集成，光器件的性能被嚴重限制。受硅光技術啟發，人們希望獲得亞微米厚度的薄膜鈮酸鋰以解決上述問題。1998年，美國哥倫比亞大學的Levy等利用氦離子注入、氫氟酸化學腐蝕損傷層等步驟從體塊鈮酸鋰晶體剝離出厚度為9 μm、寬度約為500 μm的懸空薄膜，并將其通過環氧樹脂鍵合到硅或砷化鎵襯底上。該單晶薄膜基本保留了體塊鈮酸鋰晶體的優越光學性能。

經過大量研究者的一系列探索，建立了涉及低損耗單晶鈮酸鋰薄膜制備流程的所有工藝，即離子注入、鍵合、薄膜剝離、表面化學機械拋光、高溫退火、清洗等。這些工藝的引進和優化，為2014年前后基于離子切片技術的薄膜鈮酸鋰晶圓商業化奠定了技術基礎，并使薄膜鈮酸鋰的光學質量，特別是表面散射損耗降到比較低的數值。

此外，將體塊鈮酸鋰晶體鍵合到硅襯底，再通過化學機械拋光技術將體塊鈮酸鋰晶體減薄為薄膜的另外一條技術路線在2006年也被提出。為了權衡表面平整度和粗糙度，該類薄膜晶圓厚度一般控制在亞10 μm量級，表面粗糙度為1.5 nm。由于這類厚的薄膜加工過程避免了離子注入，免除了晶格損傷，可以支撐更低的損耗，代價是光場的束縛較差。

2　高質量的薄膜鈮酸鋰微納刻蝕技術的發展歷程

2014年，中國科學院上海光學精密機械研究所Lin等發展了飛秒激光燒蝕結合聚焦離子束刻蝕的技術，采用加工效率較高的飛秒激光直寫燒蝕薄膜鈮酸鋰，獲得微結構毛坯，再利用低束流的聚焦離子束刻蝕拋光毛坯側壁，降低散射損耗并減少了材料沉積，實現了負載Q值在2.5×10⁵的光學微腔，使薄膜鈮酸鋰光子結構的損耗首次達到實用門檻。美國哈佛大學團隊采用精度更高的電子束光刻取代以前的普通光刻和激光光刻，利用氬離子刻蝕薄膜鈮酸鋰，也獲得了負載Q值在1.02×10⁵的光學微腔。后來該團隊通過采用電感耦合等離子體-反應離子刻蝕(inductively coupled plasma-reactive ion etching， ICP-RIE)系統的氬離子刻蝕技術制備光學微腔（見圖1），以及在鈮酸鋰的結構表面沉積一層二氧化硅包層抑制散射損耗，微腔的負載Q值在2017年達到了5×10⁶，報道了當時最高紀錄的本征Q值和多模波導傳輸損耗，在光通信波段分別達到了1.0×10⁷和2.7 dB/m，迅速推動薄膜鈮酸鋰光子學的發展。但受限于有限的寫場面積和加工效率，上述兩種方法適合于原型器件研發和小批量生產。

圖1　電子束光刻輔助的氬離子刻蝕工藝。(a)電子束光刻輔助的氬離子刻蝕工藝流程圖(根據文獻[9]所畫)；(b)該工藝制備的微環腔SEM照片

為了進一步降低光結構側壁損耗，2018年，中國科學院上海光學精密機械研究所Wu等提出了飛秒激光光刻輔助的化學機械刻蝕(photolithography assisted chemo-mechanical etching， PLACE)技術。該技術采用飛秒激光制備鉻掩模版，再通過化學機械拋光技術刻蝕薄膜鈮酸鋰，實現圖案轉移，如圖2所示，獲得表面粗糙度僅為0.1 nm的超光滑微納結構，使光學微腔的負載Q值在當年就一舉突破了10⁷量級的技術瓶頸，多模波導傳輸損耗達到了哈佛大學報道的2.7 dB/m。同時，該技術由于加工的行程僅限于平移臺，可實現20 cm×20 cm及以上的面積曝光，因此可以無拼接實現晶圓級、極低損耗微納加工。2023年，華東師范大學Chen等針對飛秒激光光刻串行逐點掃描的特性，進一步發展了超高速的飛秒激光光刻系統，大幅度提升掃描速度。他們摒棄了原來光斑固定而樣品置于速度較慢(速度~4 mm/s)的XY線性位移臺進行掃描的直寫方案，具體采用高速旋轉的多面鏡使緊聚焦的飛秒激光光斑在水平方向X高速移動、在XY平面的另外一個方向Y采用較慢的線性平移臺同步移動樣品，并在XY平面實現了同步的高精度二維掃描。該方案避免了光刻過程中掃描速度的加速、減速問題，實現了速度達到2 m/s的勻速掃描。同時，該平臺在豎直放置加置了實時追焦系統，在200 nm的掃描分辨率下，實現4.8 cm²/h的光刻效率。借助該平臺，Chen等已經在4英寸的單晶鈮酸鋰薄膜上連續制備了1960根馬赫-曾德爾干涉儀，展現了晶圓級制備的能力。

圖2　飛秒激光光刻輔助的化學機械刻蝕工藝。(a)飛秒激光光刻輔助的化學機械刻蝕工藝流程圖

常用微納刻蝕技術的特征和性能比較如表1所示。

3　高性能的片上光集成結構和器件

光波導是最基礎的光集成結構之一，它是構建光集成芯片的最重要元件，在光波傳輸和光場空間約束方面發揮著不可或缺的作用。光學微腔是另一類基礎光集成結構。目前，基于鈮酸鋰薄膜回音壁模式光學微腔，最高負載Q值早已突破10⁷，人們以此已經實現高效的非線性頻率轉換、高亮度的光子對、片上孤子微梳、微激光及自感應透明等功能。

圖3顯示了在一個摻鉺鈮酸鋰弱微擾微腔中采用980 nm波長附近可調諧激光泵浦所激發的多邊形模式分布。通過計算所引入的微擾對本征回音壁模式的影響，可以很好地重現這些多邊形及星形模式，而且多邊形模式的理論Q值可以達到7.7×10⁷，與實測最高結果3.8×10⁷接近。

圖3　高品質多邊形模式的合成和調控。實驗表征的多邊形模式和星形模式(a)~(h)，理論計算重現的相應模式(i)~(p)

基于低損耗、緊束縛的鈮酸鋰薄膜光結構單元，各國科學家掀起了鈮酸鋰薄膜光子學研究熱潮，高性能的光集成器件如雨后春筍般涌現，并推動了集成量子信息技術、高速相干通信、非線性頻率轉換、精密測量等領域的發展。非線性頻率轉換是拓展相干光源波長的重要手段，它對提升光通信、探測、傳輸、存儲的工作帶寬發揮關鍵作用。本文著重介紹非線性光學、光頻梳產生、電光調制、波分復用和相干光源等方面的進展。

非線性頻率轉換是拓展相干光源波長的重要手段，它對提升光通信、探測、傳輸、存儲的工作帶寬發揮關鍵作用。在薄膜鈮酸鋰光學微腔的頻率轉換中首次利用到d₃₃系數可追溯到2019年。近期，利用更高階模式和光軸方向相反的兩層薄膜鈮酸鋰微腔在單片集成的微腔先后實現了自然準相位匹配。圖4(a)和(b)顯示在本征Q值達到1.23×10⁸的X切鈮酸鋰微腔中，基于自然準相位匹配機制，將770 nm的泵浦光耦合到微腔中，產生了閾值僅為19.6 μW的光參量振蕩；寬譜可調諧的光學參量振蕩經美國耶魯大學Lu等率先得到驗證，在770.5 nm 波長激光泵浦下，當溫度在100~140 ℃變化，信號光和閑頻光的波長從1430 nm被調整到1670 nm（見圖4(c)和(d)）。

圖4　低閾值微腔光學參量振蕩。(a)基于超高品質因子(>10⁸)單晶鈮酸鋰微盤腔的光參量振蕩光譜圖，插圖為770 nm泵浦光耦合到微腔的光學顯微圖；(b)光參量振蕩輸出功率隨泵浦光功率演化，顯示閾值僅為19.6 μW，插圖為泵浦光光譜；(c)基于周期極化鈮酸鋰微環腔的光參量振蕩微環的SEM照片；(d)寬譜可調諧的光參量振蕩信號

周期極化的薄膜鈮酸鋰光波導可追溯到2010年，Hu等初步實現了對1064 nm激光的倍頻效率。2019年，我國南京大學與中山大學研究組設計和制備了結構更優的周期極化薄膜鈮酸鋰光波導，其中，波導長度達到6 mm，周期極化疇的占空比為5∶5，實現了3061%∕(W·cm²)的新紀錄，如圖5(a)~(c)所示。2022年，南開大學Wu等制備了啁啾周期極化薄膜鈮酸鋰光波導，實現了對1560 ~1660 nm連續光寬譜相位匹配的二次諧波產生，轉換效率達到9.6%/(W·cm²)。2023年，上海交通大學Zhang等將周期極化薄膜鈮酸鋰光波導的尺寸擴大到3 μm×4 μm，大幅降低了光纖與光波導端口的模場不匹配造成的耦合損耗（見圖5(d)~(f)），在光通信波段實現了1320%/W的轉換效率和3.8 dB的插損。

圖5　基于周期極化鈮酸鋰薄膜光波導的高效二次諧波產生。基于亞微米厚度薄膜脊形光波導的二次諧波產生：光波導和周期極化疇結構的二次諧波共聚焦(a)，波導橫截面示意圖(b)，以及隨泵浦光波長變化的二次諧波轉換效率(c)。基于3 μm鈮酸鋰薄膜脊形光波導的二次諧波產生：光波導和周期極化疇的光學顯微圖(d)，光波導端口的SEM照片(e)，以及隨泵浦光波長變化的二次諧波產生的效率(f)

光頻梳是由一系列頻率等間隔、相位互相鎖定的激光頻率構成的相干光源，在精密測量和相干信息處理具有重要的應用價值。基于光學微腔的光頻梳，一般借助光克爾效應或泡克爾效應產生，具有結構緊湊、功耗低和可全光集成的優勢。

南開大學薄方教授團隊通過對鈮酸鋰進行鐿離子摻雜，率先在摻雜的薄膜鈮酸鋰微腔實現了孤子光梳產生，如圖6(a)~(c)所示。此外，他們還與中國科學技術大學董春華團隊合作，在無摻雜鈮酸鋰微環腔也實現了更寬譜的孤子微梳，并展現了自啟動功能。目前，薄膜鈮酸鋰孤子微梳的譜寬已經達到一個倍頻程，具有更高亮度的暗孤子也在正常色散薄膜鈮酸鋰微環腔得到展現。通常，孤子微梳只能在具有反常色散的微腔中產生。2023年，中國科學院上海光學精密機械研究所Fu等報道了在正常色散的鈮酸鋰微盤腔，通過引入微擾合成了具有合適反常色散的四邊形模式，如圖6(d)所示。盡管鈮酸鋰微盤腔具有遠多于相同直徑微環腔的空間模式族，這很容易促發受激拉曼散射和模式交叉，從而形成相位不鎖定的拉曼光梳，如圖6(e)所示。但一旦四邊形模式被激發，常規的回音壁模式由于與四邊形模式的空間重疊極差而避免被激發，進而抑制了受激拉曼散射和模式交叉，而且四邊形模式具有比回音壁基模更小的模式體積，在11.1 mW泵浦功率下就實現了1450~1620 nm的孤子微梳，如圖6(f)所示。除了上述基于克爾效應的孤子微梳，還有一類電光頻梳，它利用與微腔自由光譜范圍匹配的微波源去激發級聯的頻率成分實現光譜展寬。此類光梳需要射頻信號去激發，功耗較高，優點是具有較為平坦的光梳包絡，這對波分復用、光計算和精密測距起著關鍵作用。

圖6　微腔孤子微梳。基于摻鐿鈮酸鋰微環腔的孤子微梳：微環腔的SEM照片(a)，基模的集成色散曲線(b)，孤子微梳光譜(c)。基于模式調控技術在正常色散微腔產生孤子微梳：基模和四邊形模式的群速色散(d)；對基模進行泵浦產生拉曼光梳(e)，插圖是微腔光發射的光學顯微圖；對四邊形模式進行泵浦產生孤子微梳(f)，插圖是微腔光發射的光學顯微圖

作為光通信網絡的核心器件，主流的鈮酸鋰電光強度調制器面臨著更高容量、更低功耗、更小體積的迫切需求。薄膜鈮酸鋰光波導具有更緊湊的結構和更強的光場束縛能力，使電極對的間隔可以從原來的幾十微米縮小至幾微米，這帶來了電光驅動電壓和器件體積的空前降低，以及調制效率(傳統鈮酸鋰電光調制器的調制效率(即半波電壓與長度乘積) ~10 V·cm)的大幅提升。

陣列波導光柵是密集波分復用系統的基本單元之一。2023年，華東師范大學Wang等采用飛秒激光光刻輔助的化學機械刻蝕技術刻蝕薄膜鈮酸鋰，制備了中心波長在1550 nm的8通道的陣列波導光柵，通道之間的波長間隔為1.6 nm，如圖7(a)~(b)所示，相鄰波導之間的串擾為-3.83 dB，非相鄰波導的串擾為-15 dB，片上總損耗僅為3.32 dB。浙江大學戴道鋅教授課題組將四通道多模波導光柵波分復用器與新型2×2法布里-珀羅腔電光調制器陣列結合起來，采用干法刻蝕在薄膜鈮酸鋰上實現了單片集成的光發射芯片，如圖7(c)~(e)所示，其中，功能區尺寸僅0.3 mm×2.8 mm，演示了320 Gbps(4×80 Gbps)OOK信號和400 Gbps(4×100 Gbps)PAM4信號的大容量傳輸。

圖7　陣列波導光柵和光發射器件。陣列波導光柵的光學顯微圖(a)和8通道陣列波導光柵的光譜(b)。由基于2×2法布里-珀羅微腔的4個電光調制器和4通道波分復用濾波器構成、用作波分復用發射器的光器件：光學顯微圖(c)，基于多模波導光柵的濾波器透射譜(d)以及從一個入射端口到4個輸出端口的透射譜(e)

鈮酸鋰晶體是間接帶隙材料，本身不產生光學增益。不過它很容易被稀土離子摻雜，借助稀土離子發光獲得增益。2022年中國科學院上海光學精密機械研究所和華東師范大學聯合團隊基于單個弱微擾鈮酸鋰微腔，通過在泵浦光和激射光波段激發四邊形模式，抑制多模激射，實現了單頻激射。為了實現單頻激射，微腔的尺寸一般不能大于1 mm，小的微腔腔長天然限制了光學增益，不利于獲得大功率的激光輸出。將較為成熟的半導體微激光芯片或半導體放大器芯片與薄膜鈮酸鋰光波導或微腔結合起來，可以獲得更大的增益，也是實現鈮酸鋰片上相干光源的另外一條重要途徑。在拉曼激光方面，由于鈮酸鋰具有豐富的拉曼振動能級，通過光泵浦的方式，很容易在無摻雜的薄膜鈮酸鋰光學微腔產生受激拉曼激射。2023年，中山大學蔡鑫倫團隊實現了寬譜調諧的拉曼激光，閾值僅為680 μW。隨后，中國科學院上海光學精密機械研究所Zhao等通過設計微腔色散，基于多光子拉曼散射過程，在1546 nm激光泵浦下，僅需1.6 mW的泵浦功率就獲得了1712、813、532、406 nm等一系列離散相干光源。

鈮酸鋰極低損耗、可電光快速調諧的特點，使得薄膜鈮酸鋰平臺成為構建可重構光計算芯片的有力競爭者，將有望為人工智能產業注入更強大的算力。比如，華東師范大學Wu等最近利用飛秒激光光刻輔助的化學刻蝕技術在薄膜鈮酸鋰制備了4×4可編程線性光子運算器，該器件由6個可重構的馬赫-曾德爾干涉儀單元組成，在1 MHz調制速率下，片上總功耗才15 μW。利用該器件執行200次隨機Su(4)變換計算得到的矩陣保真度達到0.902。

結語與展望

綜上所述，目前鈮酸鋰光波導的傳輸損耗達到了1 dB/m以下，鈮酸鋰電光調制器的帶寬突破100 GHz，光頻梳的譜寬達到了倍頻程，摻鉺波導放大器的輸出功率超過10 mW。這一系列高性能的薄膜鈮酸鋰光集成器件，有力推動著新一代高速信息處理技術和集成量子信息技術的發展。在實用價值方面，小型化的大輸出功率波導放大器在航天應用的意義重大；除此以外，隨著電光頻梳性能的提升，特別是光信號輸出功率的增加，它在數據傳輸、測距和激光雷達等應用的價值日益顯現。

不過，為了降低相對較高的薄膜鈮酸鋰光集成器件成本，需要發展具有極低損耗的晶圓級微納加工的技術，以擴大加工規模和效率，降低制造成本。因此，人們有必要發展對薄膜鈮酸鋰兼容的異質集成、異構集成手段。在具體器件層面，對于片上相干光源，微腔有限的腔長天然限制了輸出功率，輸出功率與單頻運轉經常存在折中，如何通過創新物理機理，設計具有大輸出功率的窄線寬單頻激光，仍極具挑戰；孤子微梳，除了集成化、低功耗和低成本的優勢外，也存在輸出功率低、頻率穩定度有待提升、轉換效率低、光譜包絡不平坦等問題。這也從側面說明薄膜鈮酸鋰光子學方興未艾，存在美好的發展機遇。