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標題：Aqueous alternating electrolysis prolongs?electrode lifespans under harsh operation?conditions
作者：Jie Liang, Jun Li, Hongliang Dong, Zixiaozi Li, Xun He, Yan Wang,Yongchao Yao, Yu chun Ren, Shengjun Sun, Yongsong Luo,?Dongdong Zheng, Jiong Li, Qian Liu, Feng ming Luo, Tongwei Wu?,Guang Chen?, Xuping Sun & Bo Tang?
期刊：Nature Communications | (2024) 15:6208
網址：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50519-2
圖1 |方案顯示了兩種不同的策略，以延長電極壽命在hec下。
圖2 |在J = - 1&1 A cm?2的條件下，不同非貴金屬離子在酸性溶液中電極壽命優化的初步研究
圖3:在AMCs的幫助下，Fe族元素離子在J (- 2&2 A cm - 2)下更有效地維持了酸性水的電解
圖4 |電極表面涂層的表征。
圖5 |對表面反應過程的深入了解。
圖6 |未來工作中基于交流電解裝置的氣體分離可能的設計原則。
一、背景
- 本文研究背景：在高電流密度、酸性環境和水源雜質等惡劣電解條件下，延長電極壽命至關重要，當前水電解技術面臨電極壽命有限的挑戰。
- 傳統電解條件下，電極在酸性環境中易溶解，導致壽命短。
- 現有的銥基材料在酸性氧氣演化反應中表現穩定，但成本高，限制了大規模應用。
- 研究者們嘗試使用非貴金屬電極，但缺乏在酸性氧化條件下不溶解的合適材料。
- 過去的研究雖然在延長電極壽命方面取得了一定進展，但仍存在局限性。
本文創新動機：提出一種通過周期性、及時和均勻構建保護外層的策略，利用Co2?和Na?的協同作用顯著延長非貴金屬電極在惡劣電解條件下的壽命，展示了在低pH溶液中，商業鎳泡沫電極的電解壽命可達93.8小時，遠超傳統電解系統。二、方法
方法概述
本文提出了一種通過交替電解法來延長電極在惡劣電解條件下的使用壽命的方法。該方法的核心在于定期、迅速且均勻地構建電極的保護外層，具體步驟如下：
- 交替電解：采用交替電流（-2 A cm?2 和 2 A cm?2）進行電解，以促進電極的自我修復和氣泡的均勻釋放。
- 材料選擇：使用商業化的鎳泡沫電極（NiFE）作為基底，盡管其在酸性或鹵素離子環境中不具備耐受性。
- 引入鈷離子（Co2?）和鈉離子（Na?）的組合，利用其協同作用促進保護涂層的快速生長。
- 通過理論計算分析Co2?與鈉離子的相互作用機制，包括：
電解條件優化：在低pH溶液中，NiFE電極在交替電流下持續工作93.8小時，顯著高于傳統電解條件下的2小時壽命。概念與前提信息
- 惡劣電解條件（HECs）：指高電流密度、酸性環境和水源雜質等條件下的電解過程。
- 自我修復機制：通過交替電解法實現電極的快速修復和維護，減少電極的溶解和損壞。
- 保護涂層：在電極表面形成的外層，能夠有效抵御酸性和雜質的侵蝕，延長電極的使用壽命。
該方法展示了在不使用貴金屬的情況下，通過合理的材料選擇和電解策略，顯著提高電極在惡劣條件下的耐久性。
三、實驗
實驗結果概括
- 實驗對象: 商業鎳泡沫電極 (Ni foam electrode, NiFE)
- 電流密度: 交替電流密度為 -2 A/cm2 和 2 A/cm2
- 實驗結果: NiFE 在交替電解條件下持續工作 93.8 小時
- 對比結果: 在傳統電解條件下，NiFE 的壽命約為 2 小時，提升約 47 倍
- 保護層構建: 通過快速均勻的保護涂層生長來延長電極壽命
理論計算: 進一步揭示了 Co2? 與 Na? 的協同作用機制，促進了 Ni 電極在 HECs 下的生存。自然水源的潛力: Na? 在自然水源（如海水）中豐富，預示著該方法的廣泛應用潛力。相關數據集與指標定義
- 電解時間: 93.8 小時（交替電解） vs. 2 小時（傳統電解）
- 電流密度: -2 A/cm2 和 2 A/cm2（交替）
結論
本研究展示了一種通過交替電解和元素協同作用顯著延長電極壽命的新策略，尤其在酸性環境下，提供了非貴金屬電極的可行性和應用前景。
四、結論
貢獻點
- 新型電解法：提出了一種交替電解方法，通過定期修復和維護電極，顯著延長了電極在惡劣電解條件下的使用壽命。
- 材料組合：發現了Co2?與Na?的協同作用，能夠有效促進電極的保護涂層生長，使得商業鎳泡沫電極在酸性溶液中持續工作93.8小時，遠超傳統電解條件下的2小時。
- 非貴金屬電極：展示了在不使用貴金屬的情況下，如何通過構建保護層來增強電極的耐久性，為未來的電解系統提供了新的思路。
- 理論機制：通過理論計算揭示了Co2?與堿金屬陽離子（尤其是Na?）的協同作用機制，為理解電極壽命延長提供了科學依據。
局限性
- 材料限制：盡管提出了有效的非貴金屬電極策略，但仍需進一步探索其他材料的適用性和長期穩定性。
- 工業應用：目前的實驗條件和結果可能難以直接轉化為大規模工業應用，需進行更多的實用性驗證。
- 環境影響：雖然避免了使用有毒金屬（如Pb），但仍需評估所用材料在實際應用中的環境影響。
總結結論
本研究通過交替電解方法和Co2?-Na?組合，成功延長了電極在惡劣電解條件下的使用壽命，展示了非貴金屬電極在水電解中的潛力。這一發現為未來可持續電解技術的發展提供了新的方向，尤其是在減少對貴金屬依賴的背景下。然而，仍需進一步研究以驗證其在工業應用中的可行性和環境影響。
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