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隨著全球能源消耗問題的日益嚴(yán)峻，新能源的開發(fā)利用和新型儲(chǔ)能裝置的研究逐漸成為熱點(diǎn)。鋰離子電池作為一種技術(shù)成熟、性能優(yōu)異的電池系統(tǒng)，已廣泛應(yīng)用于我們的日常生活。然而，液體電解質(zhì)的使用給鋰離子電池帶來了很大的安全隱患，而全固態(tài)電池（ASSB）使用的固態(tài)電解質(zhì)通常被認(rèn)為是解決鋰離子電池安全問題的關(guān)鍵。此外，它可以與具有高理論比容量的鋰金屬陽極相匹配以提高電池的能量密度，因此固態(tài)鋰金屬電池被認(rèn)為是最有前途的下一代電池。具體而言，石榴石型電解質(zhì)因其出色的離子電導(dǎo)率（室溫下~10-4?S cm-1）以及與鋰金屬的良好穩(wěn)定性而引人注目。然而，由于LLZ與鋰不親和，LLZ表面的Li潤濕性較差，導(dǎo)致LLZ/Li界面的固體接觸差，界面電阻高。此外，在循環(huán)過程中易發(fā)生LLZ與鋰金屬之間的副反應(yīng)引起LLZ結(jié)構(gòu)損傷以及鋰穿透LLZ引起電池短路。這些問題降低了LLZ的性能，限制了LLZ的應(yīng)用。鑒于此，北京理工大學(xué)陳人杰教授，錢驥研究員等人通過使用原位冷粘合方法在常溫下制備了由Li3N 和Li-In 合金組成的混合導(dǎo)電層（RT-MCL）用于改善LLZ/Li界面。對(duì)鋰金屬穩(wěn)定的離子導(dǎo)電層可以有效保護(hù)鋰金屬表面，抑制鋰金屬的破碎。同時(shí)，具有高Li+擴(kuò)散系數(shù)的電子導(dǎo)電層可以誘導(dǎo)鋰金屬的均勻沉積并保護(hù)離子導(dǎo)電層，使MCL能夠承受較大的體積變化。因此，該混合導(dǎo)電層能有效抑制界面副反應(yīng)，保護(hù)LLZ的晶體結(jié)構(gòu)，同時(shí)有效促進(jìn)鋰金屬的均勻鋰沉積，抑制鋰枝晶的生長。更重要的是，原位冷粘合策略可以在室溫下實(shí)現(xiàn)LLZ與Li的緊密粘合，避免了文獻(xiàn)中常用的在高溫下利用熔融Li反應(yīng)形成MCL（HT-MCL）的方法來提升LLZ/Li界面。與熔融Li的使用相比，在室溫下使用固體Li能夠有效消除高溫下處理金屬鋰可能發(fā)生的安全問題，提高樣品制備的可操作性，降低能耗，為保持LLZ的界面穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)完整性做出了突出貢獻(xiàn)，突出了該技術(shù)在LLZ/Li界面合理設(shè)計(jì)和優(yōu)化方面的巨大潛力。該成果以“Constructing uniform and stable mixed conductive layer to stabilize the solid-state electrolyte/Li interface by cold bonding at mild conditions”為題，發(fā)表在期刊 Advanced Materials上，通訊作者為陳人杰教授和錢驥研究員，第一作者為碩士研究生陳怡。圖1. 通過冷粘合構(gòu)建的RT-MCL-LLZ與固體Li作為LLZ/Li界面的示意圖。相比于熱粘合方法（> 270 ℃），冷粘合方法（RT）有著明顯的優(yōu)勢(shì)。圖2. 通過磁控濺射方法在LLZ表面構(gòu)建InN薄層，所制備的InN層結(jié)構(gòu)致密，紋理清晰，表面平整，與LLZ接觸良好，是制備性能良好的MCL的前提條件。圖3. LLZ上的Li金屬與InN層之間發(fā)生了通過冷粘合方法，實(shí)現(xiàn)原位室溫轉(zhuǎn)換反應(yīng)，得到RT-MCL的直觀證明。圖4. 使用RT-MCL的Li對(duì)稱電池和LiFePO4全電池的電化學(xué)性能，驗(yàn)證了原位形成的RT-MCL層對(duì)提高電池性能的作用。圖5. RT-MCL對(duì)降低界面阻抗和穩(wěn)定LLZ結(jié)構(gòu)與鋰金屬負(fù)極界面的貢獻(xiàn)。本文報(bào)告了一種新的冷粘合策略，能簡(jiǎn)單而有效構(gòu)筑混合導(dǎo)電層作為LLZ/Li界面。這種新方法基于預(yù)沉積InN層和鋰金屬在室溫下的原位轉(zhuǎn)化反應(yīng)，在形成MCL上相比熱粘合策略具有巨大的優(yōu)勢(shì)。所得到的RT-MCL能促進(jìn)鋰金屬的均勻鋰沉積，抑制鋰枝晶的生長，同時(shí)也能有效抑制界面副反應(yīng)，保護(hù)LLZ的晶體結(jié)構(gòu)，為多功能化固態(tài)電解質(zhì)/鋰金屬界面的研究發(fā)展提供了新的思路，也為固態(tài)電解質(zhì)界面修飾改性開拓了新的方法策略。Yi Chen, Ji Qian*, Xin Hu, Yitian Ma, Yu Li, Tianyang Xue, Tianyang Yu, Li Li, Feng Wu, Renjie Chen*. Constructing uniform and stable mixed conductive layer to stabilize the solid-state electrolyte/Li interface by cold bonding at mild conditions, Adv. Mater., 2023.https://doi.org/10.1002/adma.202212096鋰電聯(lián)盟會(huì)長向各大團(tuán)隊(duì)誠心約稿，課題組最新成果、方向總結(jié)、推廣等皆可投稿，請(qǐng)聯(lián)系：郵箱ibatteryalliance@163.com。鋰電池自放電測(cè)量方法：靜態(tài)與動(dòng)態(tài)測(cè)量法！
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