近年來，低維材料結合光子/等離子體結構的方案被用于增強中紅外光與物質相互作用并實現室溫運行。稀土摻雜上轉換納米顆粒（UCNPs）作為中紅外檢測平臺嶄露頭角——其獨特能力在于可將中紅外吸收轉換為可檢測的近紅外或可見光發射信號。盡管取得了進展，但整體中紅外檢測效率仍受限于中紅外吸收弱、發光強度低與近紅外量子效率不高等瓶頸，共同制約了響應度與探測率。
據麥姆斯咨詢報道，近日，南洋理工大學、新加坡國立大學和鄭州大學的研究團隊提出一種基于Nd3?/Yb3?/Er3?三摻雜NaYF?核殼上轉換納米顆粒的中紅外光電換能方案。通過精確設計Nd??Yb??@Yb??Er?@Y三層核殼架構與油酸表面配體協同作用，808 nm近紅外泵浦下，8 μm中紅外輻射經光熱效應擾動稀土離子能級布居與能量傳遞動力學，產生可見光波段的比率型發光調制，泵浦功率低至5 mW即可工作。將納米顆粒薄膜與商用硅探測器集成后，室溫8 μm處比探測率突破3×10? Jones，響應度超過40 V/W。該材料基換能方案徹底擺脫了傳統中紅外探測器的低溫制冷依賴，天然兼容硅基讀出電路，為分子指紋檢測、紅外熱成像、自由空間中紅外通信提供了一條輕量化、低成本的室溫探測新路徑。研究成果以“Visible-Readout Upconversion Nanotransducers for Mid-Infrared Photodetection”為題發表在Advanced Functional Materials期刊上。
上轉換納米顆粒的核-殼結構設計策略
高質量三摻雜NaYF?納米顆粒采用改進共沉淀法合成內核、熱分解法外延生長殼層的兩步工藝制備。Er3?可見發射帶強度比為中紅外檢測提供比率度量，長壽命的Yb3?2F?/?激發態結合Er3?的兩步上轉換過程，有利于主導可見光發射通道。中紅外輻照下，熱致擾動調制布居動力學，壓制Er3?可見光發射與Yb3?980 nm發射，實現靈敏的中紅外讀出。圖1整體展示了Nd3?/Yb3?/Er3?納米顆粒中由中紅外光引發的比率型上轉換發光。結果證實Nd吸收層、Yb能量橋層與Er發光層三者協同，缺一不可，分層核殼設計是實現最大化光熱-發光耦合調制效果的關鍵。
圖1 Nd3?/Yb3?/Er3?納米顆粒中由中紅外光引發的比率型上轉換發光
上轉換納米顆粒的光致發光（PL）測試表征
為深入理解中紅外調制機制，研究團隊基于自定義透射式熒光裝置開展了近紅外功率依賴發光測量；更高泵浦功率下，中間能級與發射能級布居增大，發射越來越受熱調制支配；因此相同溫升會引發更顯著的能級布居重新分布，導致光致發光強度的相對調制幅度更大。為驗證熱調制機制，研究團隊采用加熱臺梯度控溫建立發光-溫度標準校準曲線；這一對比直接證明觀測到的中紅外調制主要源于光熱效應，相關結果如圖2所示。
圖2 中紅外調制上轉換過程的特性表征
基于上轉換納米顆粒的中紅外光電探測系統性能表征
為定量評估納米顆粒系統的中紅外響應，研究團隊將光譜儀替換為硅光電探測器結合帶通濾波片，直接監測可見光發射，相關系統性能表征結果如圖3所示。結果顯示，與代表性非制冷中紅外探測技術的橫向對比表明，本器件的比探測率雖不占優勢，但處于室溫寬帶中紅外熱傳感的實用靈敏度區間，且其無需制冷、硅兼容讀出的輕量化優勢顯著。
圖3 中紅外調制上轉換納米顆粒體系的動態響應、噪聲特性與探測率
中紅外成像與仿生熱視覺
基于系統級測量結果，研究團隊進一步發展了蛇窩器官啟發的熱視覺架構，利用納米顆粒中紅外換能作為人工"傳感膜"。重構實驗中，8 μm連續波量子級聯激光器照射圖案化目標，透射中紅外場通過掃描納米顆粒薄膜在均勻808 nm泵浦下完成映射，輸出空間光電壓圖像與對應線剖面，邊緣對比度清晰可辨。重要的是，讀出通過上轉換發射在可見/近紅外波段完成、由硅探測器檢測，從而將中紅外傳感與傳統低溫長波紅外焦平面陣列解耦，實現緊湊、低噪聲的檢測配置，相關系統設置及結果如圖4所示。
圖4 基于上轉換納米顆粒納米換能器的中紅外成像與光譜轉換讀出技術
https://doi.org/10.1002/adfm.76826
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