二維材料的層間堆疊方式，往往決定其獨特的電子結構和物理性能。在石墨烯體系中，最常見且穩(wěn)定的結構是 Bernal（AB）堆垛，而由 ABC 序列組成的菱面體堆垛（Rhombohedral stacking）則因其特殊的能帶結構備受關注。理論研究表明，菱面體石墨烯具有平帶特征和非零貝里曲率，有望承載強關聯(lián)電子態(tài)、拓撲量子態(tài)等新奇物理現(xiàn)象，是探索量子材料的重要平臺。
然而，長期以來，菱面體石墨烯的發(fā)展受到制備難題限制。與熱力學穩(wěn)定的 Bernal 堆垛相比，ABC 菱面體結構屬于亞穩(wěn)態(tài)，其單原子形成能高出約0.2 meV。在材料生長結束后的冷卻過程中，層間原子容易發(fā)生滑移，使原本形成的 ABC 堆垛自發(fā)轉變?yōu)楦€(wěn)定的 Bernal 相。因此，如何穩(wěn)定保留純菱面體結構，一直是二維材料領域亟待突破的關鍵問題。
此前，實驗研究中的菱面體石墨烯樣品主要依靠機械剝離方式獲得，但該方法存在明顯局限：材料尺寸較小、堆垛純度難以控制，同時難以滿足系統(tǒng)性的光譜分析、電輸運測試以及未來器件開發(fā)需求。長期以來，行業(yè)缺少一種兼具大面積、高純度、厚度可調(diào)和穩(wěn)定性的菱面體石墨烯制備技術。
近日，北京大學劉開輝、盧曉波、張志斌，上海科技大學柳仲楷以及深圳理工大學丁峰組成的聯(lián)合科研團隊，在國際頂級期刊《Science》發(fā)表研究成果，提出了一種“臺階幾何引導外延生長”新策略，成功突破菱面體石墨烯規(guī)模化制備瓶頸。
該研究的核心思路，是利用襯底幾何結構對石墨烯層間堆垛過程進行精準調(diào)控。團隊選用具有規(guī)則臺階結構的藍寶石作為生長襯底，并結合銅鎳合金金屬薄膜作為生長載體，通過調(diào)節(jié)石墨烯生長過程中的滑移角和取向角，實現(xiàn)對層間排列方式的定向誘導，使碳原子更傾向形成 ABC 菱面體堆垛結構。同時，研究團隊利用鏡像對稱疇結構設計，從動力學角度抑制菱面體結構向 Bernal 相轉變，從而實現(xiàn)亞穩(wěn)態(tài)結構的長期穩(wěn)定存在。
基于這一方法，研究團隊成功制備出相純度超過99%的純相菱面體石墨烯薄膜，樣品尺寸達到160 μm×80 μm，厚度覆蓋從十余層原子結構到120 nm范圍，實現(xiàn)了厚度連續(xù)可調(diào)。進一步結合低溫熱機械弛豫退火工藝，團隊有效消除了材料內(nèi)部疇界缺陷，獲得了高均勻性的單一 ABC 堆垛薄膜。
為了驗證材料質量和獨特物性，研究團隊建立了完整的層數(shù)依賴拉曼光譜數(shù)據(jù)庫，并利用納米角分辨光電子能譜技術直接觀測到菱面體石墨烯費米能級附近的本征平帶結構。在電學性能測試中，七層菱面體石墨烯樣品表現(xiàn)出層間反鐵磁絕緣態(tài)；同時，基于五層菱面體石墨烯與六方氮化硼構建的摩爾超晶格器件，在零磁場條件下實現(xiàn)量子反常霍爾效應，霍爾電阻達到量子化標準值，進一步證明了該材料優(yōu)異的結構完整性和低缺陷特性。
此次研究首次實現(xiàn)了高純度、大尺寸、厚度可調(diào)菱面體石墨烯的穩(wěn)定可控制備，解決了該材料長期存在的熱力學不穩(wěn)定和動力學層間滑移兩大難題，為菱面體石墨烯從基礎研究走向器件應用奠定了材料基礎。
更重要的是，該研究提出的“幾何約束調(diào)控層間滑移”策略并不局限于石墨烯體系，還可推廣至其他二維材料的堆垛工程，有望支持 ABAC、ABCBA 等復雜層狀結構晶體的定向合成，為人工二維異質結構設計提供新的技術路徑。
隨著量子計算、量子傳感和新型電子器件的發(fā)展，對高質量量子材料的需求不斷提升。此次突破使菱面體石墨烯從“實驗室中難以獲得的特殊結構”邁向“可控制備的新型量子材料平臺”，未來有望推動零磁場量子器件、拓撲電子器件以及新一代量子信息技術的發(fā)展。
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