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熒光有機發光二極管(OLEDs)由于其低成本、長壽命的優點，其研究一直得到廣泛關注和發展，而實現高效熒光OLEDs的關鍵是如何更有效地利用器件中所有產生的激子。通常，由于自旋禁阻效應，在傳統熒光材料中只有25%的單線態激子可以直接輻射發光，而75%的三線態激子無法得到利用而損耗掉了。為了解決這個問題，提高熒光OLEDs的效率，一些研究工作者提出減小三線態（T1）和單線態(S1)之間的能隙，使T1與S1激子可以進行相互轉化，從而提高激子利用率和器件發光效率，如開發的熱激活延遲熒光、雜化局域電荷轉移態以及三線態-三線態淬滅(TTA)材料。然而，這些熒光材料仍然存在激發態分子聚集猝滅(ACQ)現象，導致其熒光量子產率(PLQYs)較低。由于有機發光材料的PLQYs大小直接決定了器件的效率，因此使用高PLQYs的有機發光材料是實現高性能OLEDs的基礎。
聚集誘導發射（AIE）材料由于在固態下具有強發光特性，因此對于實現高效的非摻雜有機發光二極管（OLED）具有吸引力。但是，由于浪費了三重態激子，大多數基于AIE的OLED的電致發光效率仍然很低，因此，弄清其內部發光機制并進一步提升器件效率十分重要。
華南理工大學發光材料與器件國家重點實驗室馬東閣課題組和唐本忠院士課題組合作對此進行了創新性研究，通過測試兩個分子結構類似的AIE材料制備的OLEDs發光性能、薄膜的溫度相關的時間分辨光譜、分子激發態能級以及OLEDs溫度相關的磁場效應等特性，發現器件效率與AIE分子中高能級Tn和S1之間自旋轉換過程有關，并且由于高能級三線態與三線態之間的內轉換過程和Tn-S1隙間穿越過程存在競爭關系，只有當n小于4時，高能態Tn激子才可以被有效利用，從而實現高效率。
該團隊使用理論計算，光物理動力學和磁致發光測量，證明了自旋轉換過程在AIE材料的高三重態（Tn）和最低激發單重態（S1）之間。而且，Tn（n <4）和S1的相對位置顯示出對自旋轉換效率有顯著影響，從而影響了三重態激子的收獲和器件效率。最后，通過選擇具有適當能級的上轉換材料以進一步利用三重態激子，可得到CIE坐標為（0.15，0.08），最大外部量子效率為10.2％，低效率滾降的深藍色熒光OLED，并且開發了16817 cd m-2的高亮度。這是迄今為止報道的基于AIE材料的最有效的深藍色OLED之一。這些發現還通過管理高層的三重態激子，為更高效的AIE分子和相應的OLED的設計提供了新的見識。
該研究成果以“Unraveling the Important Role of High-Lying Triplet-Lowest Excited Singlet Transitions in Achieving Highly Efficient Deep-Blue AIE-Based OLEDs”，發表于Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202006953)。
信息來源：Advanced Materials
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