石墨烯（sp2雜化）與金剛石（sp3雜化）形成的碳-碳異質結近年來備受關注。這種sp2-sp3異質結構兼具石墨烯優異的導電性、熱穩定性和金剛石的寬禁帶半導體特性，在光電憶阻器（photomemristive devices）等新型器件中展現出巨大潛力。
光電憶阻器可通過電信號和光信號共同調控電阻狀態，適用于人工視覺、神經形態計算及傳感器集成等領域。相較于傳統材料，石墨烯/金剛石異質結具有原料豐富、化學穩定性高、可通過摻雜調控電子性質等優勢，其電阻變化可達兩個數量級以上，具有多值存儲潛力。然而，器件性能的核心——界面原子結構與電子態——長期缺乏清晰認知，這直接制約了對電阻開關機制的理解。
近日，日本名古屋大學與早稻田大學的研究團隊，系統研究了石墨烯/金剛石（G/D）異質結界面的原子結構與電子態特征，重點揭示了不同制備工藝下界面結構差異與憶阻行為之間的關聯。相關成果以“Interfacial structures of graphene/diamond heterojunctions investigated by scanning transmission electron microscopy”為題，發表在《Diamond & Related Materials 》期刊上。
文章指出，石墨烯/金剛石異質結此前已經展現出優異的光憶阻特性，其電阻狀態可在光照與偏壓共同作用下實現可逆切換，并具備多級存儲潛力。然而，決定器件性能的關鍵——界面結構與缺陷態——此前一直缺乏清晰認識。因此，研究團隊利用高分辨透射電子顯微鏡（TEM）、四維掃描透射電子顯微鏡（4D-STEM）以及電子能量損失譜（STEM-EELS）等技術，對界面進行了系統分析。
研究中，團隊采用兩種方法在硼摻雜金剛石表面構建石墨烯層：一種是微波等離子體化學氣相沉積（CVD），另一種是銅催化高溫退火（Cu annealing）。實驗發現，兩種工藝會形成明顯不同的界面結構。
在CVD方法中，石墨烯生長過程中會形成具有（111）晶面的金剛石孿晶結構，使界面呈現不平整形貌。隨著生長溫度升高，石墨烯晶疇尺寸和金剛石孿晶尺寸均明顯增大，從而提升了界面面積。TEM結果顯示，石墨烯傾向于沿金剛石（111）晶面平行生長，兩者在局部區域甚至表現出較強的結構相干性。與此同時，界面附近的石墨烯層間距出現局部增大，研究人員認為這與石墨烯和金剛石之間的鍵合有關。
相比之下，通過銅退火法制備的樣品則沒有明顯的金剛石孿晶。石墨烯主要以垂直于界面的方式生長，整體晶疇更大，但與金剛石之間的相干性較弱。研究還發現，該樣品中石墨烯層間距在靠近界面時反而減小，表明其形成機制與CVD過程存在本質差異。
總體來看，這項工作并未僅停留在器件性能層面，而是進一步深入到石墨烯/金剛石界面的原子尺度結構，揭示了孿晶、界面相干性以及層間距變化等因素對憶阻行為的潛在影響。研究表明，通過調控界面結構與缺陷態，有望進一步優化石墨烯/金剛石光憶阻器件，為未來高速類腦計算、光電融合存儲以及全碳電子器件設計提供新的思路。
