隨著高功率和高度集成芯片技術(shù)的快速發(fā)展，對熱管理材料提出了日益嚴苛的要求。Cu/石墨烯納米片復合材料的熱導率受到Cu與石墨烯納米片之間界面潤濕性不足的嚴重限制。本文，中南大學龔深教授團隊在《Compos. Commun.》期刊發(fā)表“In-situ construction of metal-covalent heterojunction in high thermal conductivity Cu/graphene nanosheets composites via turbulence-shock homogeneous casting”為的論文，研究基于數(shù)據(jù)驅(qū)動設(shè)計雙界面改性元素的策略，采用湍流沖擊均質(zhì)鑄造成功制備了高導熱Cu-Cr-Zr/石墨烯納米片(GNS)復合材料。
當石墨烯納米片含量達到20 vol%時，復合材料實現(xiàn)了平均熱導率 635.85 W·m?1·K?1。實驗結(jié)果表明，通過原位異質(zhì)反應(yīng)，石墨烯納米片表面依次形成了厚度約為150 nm的Cr3C2層和厚度約為30 nm的ZrC層。基于多重散射理論的有效介質(zhì)近似模型(EMA)揭示，所形成的Cu/ZrC Cr3C2/C金屬-共價異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)能夠顯著降低界面熱阻。此外，模型預測表明，采用具有更高本征熱導率的石墨烯填料，有望進一步提升復合材料的熱傳導性能。本研究為制備具有超高熱導率的Cu/石墨烯納米片復合材料，并應(yīng)用于先進熱管理領(lǐng)域提供了一種有效策略。
圖1、基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的界面改性元素X篩選流程。(a)元素X與C之間的形成能的統(tǒng)計分布；(b–c)元素X在Cu基體中的固溶度統(tǒng)計分布；(d)固溶0.02 wt%元素X對Cu電導率的影響；(e)元素X含量與界面反應(yīng)溫度的關(guān)聯(lián)曲線。
圖2、Cu-0.5Cr-0.5Zr/20GNS復合材料的制備工藝示意圖。
圖3、Cu/GNS復合材料的性能表征。(a, b) 復合材料沿水平方向和垂直方向的熱擴散率及熱導率；(c, d) Cu/GNS復合材料在加熱和冷卻過程中的溫度-時間曲線；(e)純Cu和Cu/20GNS復合材料在加熱和冷卻過程中的紅外熱成像圖；(f) Cu/20GNS復合材料的彎曲應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(g,h) Cu/20GNS復合材料的斷口形貌與抗彎強度；(i,j) 本研究Cu/GNS復合材料與文獻報道的Cu/CFs、Cu/DP和Cu/GF復合材料性能對比。
圖4、Cu/GNS復合材料的微觀結(jié)構(gòu)。(a) Cu/20GNS復合材料的三維CT重構(gòu)圖像；(b, c) Cu/20GNS復合材料沿水平方向和垂直方向的SEM表面形貌；(d) Cu/20GNS復合材料內(nèi)部孔隙尺寸分布直方圖；(e) 四種復合材料的相對密度；(f, g) Cu/20GNS復合材料水平方向局部區(qū)域的SEM圖像；(h)圖(g)所示區(qū)域表面的元素分布圖。
本研究通過數(shù)據(jù)驅(qū)動篩選方法確定Cr和Zr作為界面改性元素，并采用湍流沖擊均質(zhì)鑄造技術(shù)制備Cu/GNS復合材料，實現(xiàn)了GNS沿晶界均勻分布并構(gòu)筑金屬–共價異質(zhì)界面結(jié)構(gòu)。Cu/20GNS復合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的綜合性能，其水平方向和垂直方向熱導率分別達到 627.4 W·m?1·K?1和 644.3 W·m?1·K?1，相比純Cu分別提升了60.87%和65.21%。此外，Cu/20GNS復合材料具有 211 MPa的彎曲強度，展現(xiàn)出優(yōu)異的力學性能。
在Cu/20GNS復合材料中觀察到Cu/ZrC/Cr?C?/C金屬–共價異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，其中ZrC和Cr?C?界面層厚度分別為35.13 nm 和 151.76 nm。該金屬–共價異質(zhì)結(jié)內(nèi)部界面連續(xù)且無明顯缺陷，保持了穩(wěn)定的界面原子結(jié)合。界面兩側(cè)晶體結(jié)構(gòu)之間形成了以下取向關(guān)系：(11)Cu∥(11)ZrC, (110)Cr3C2∥(1)ZrC, (111)Cr3C2∥(0002)graphite。該取向匹配關(guān)系有效降低了界面晶格失配，并促進了強界面結(jié)合的形成。DMM–EMA模型能夠準確擬合復合材料的實驗熱導率。在該理論框架下，復合材料熱導率主要受基體和GNS本征熱導率、界面結(jié)構(gòu)以及GNS體積分數(shù)的共同影響。計算結(jié)果表明，Cu/20GNS復合材料的總界面熱阻（ITR）為 1.602×10?? m2·K·W?1，顯著低于Cu/GNS和Cu/air/GNS兩種界面構(gòu)型。
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